近日，重慶大學(xué)車輛動力系統(tǒng)團(tuán)隊胡曉松教授及合作者（加拿大安大略理工、美國馬里蘭大學(xué)），在能源領(lǐng)域國際頂級期刊，Cell子刊Joule上發(fā)表綜述文章“Battery Lifetime Prognostics”，系統(tǒng)闡述了基于模型、基于數(shù)據(jù)驅(qū)動和基于融合算法三大類電池剩余使用壽命預(yù)測技術(shù)的最新研究進(jìn)展，全面總結(jié)了現(xiàn)階段電池壽命預(yù)測技術(shù)的關(guān)鍵技術(shù)問題與挑戰(zhàn)，并從多方面展望了電池壽命預(yù)測技術(shù)發(fā)展的未來趨勢與方向。

論文概述

研究意義

近年來，為了應(yīng)對傳統(tǒng)化石燃料枯竭和環(huán)境惡化，鋰離子電池在新能源汽車和電網(wǎng)儲能等領(lǐng)域取得了廣泛應(yīng)用。然而，鋰離子電池在使用過程中的性能衰減是關(guān)鍵技術(shù)難點，制約了電池的剩余使用壽命（Remaining useful life, RUL）。鋰離子電池是一個復(fù)雜的電化學(xué)系統(tǒng)，在工作過程中會產(chǎn)生SEI膜增長、析鋰和電解液氧化等副反應(yīng)。電池副反應(yīng)將導(dǎo)致電池的性能衰減，從宏觀上表現(xiàn)為容量減少和內(nèi)阻增加，從而降低了電池的使用壽命。準(zhǔn)確預(yù)測鋰離子電池在不同使用條件下的剩余使用壽命不僅能保證系統(tǒng)的安全可靠運行，并且能實現(xiàn)電池剩余價值的最大化利用。因此剩余壽命預(yù)測對于電池管理和梯次利用至關(guān)重要,本文將為鋰離子電池的剩余壽命預(yù)測技術(shù)提供有力支撐。

鋰離子電池老化機(jī)理

鋰離子電池是一個動態(tài)、時變的電化學(xué)系統(tǒng)，擁有非線性行為和復(fù)雜內(nèi)部反應(yīng)機(jī)理。隨著電池充電和放電次數(shù)的增加，電池性能和壽命將逐漸衰減。造成鋰離子電池性能衰減的因素包括物理（如熱和機(jī)械應(yīng)力）與化學(xué)（如副反應(yīng)）因素。如圖1所示，最常見的老化機(jī)理可歸為活性物損失和可循環(huán)鋰損失兩種老化模式?；钚晕飺p失主要由石墨剝離，粘合劑分解，電極顆粒開裂等造成?？裳h(huán)鋰損失主要由SEI成膜與分解，電解液分解和析鋰等造成。值得一提的是，電池衰減機(jī)理與電池材料有很大關(guān)系。例如，石墨負(fù)極的工作電壓低于常用電解液的電化學(xué)穩(wěn)定窗，因此會導(dǎo)致SEI膜的增長。相反，鈦酸鋰電池負(fù)極工作電勢位于電解液的穩(wěn)定窗內(nèi)，因此不會有SEI膜的產(chǎn)生。此外，磷酸鐵鋰正極的體積膨脹效應(yīng)小于錳酸鋰正極，由此導(dǎo)致的電極材料結(jié)構(gòu)變形也更小。

圖1 鋰離子電池主要老化機(jī)理（改編自 Birkl, C.R., Roberts, M.R., McTurk, E., Bruce, P.G., and Howey, D.A. Degradation diagnostics for lithium ion cells. J. Power Sources, 2017, 341:373–386.）

電池RUL預(yù)測方法分類

近年來，電池RUL預(yù)測技術(shù)取得了巨大發(fā)展。文獻(xiàn)常將RUL預(yù)測技術(shù)分為基于模型，基于數(shù)據(jù)驅(qū)動和基于融合算法三大類。然而，現(xiàn)有文獻(xiàn)在分類準(zhǔn)則上并不統(tǒng)一，并且未能包含RUL預(yù)測的最新成果。為此，基于電池RUL預(yù)測的最新研究進(jìn)展，本文對RUL算法進(jìn)行了統(tǒng)一分類。（1）基于模型的預(yù)測方法：通過數(shù)學(xué)的方法建立電池物理模型或經(jīng)驗?zāi)Ｐ蛠砻枋鲭姵氐睦匣袨?，該方法的模型通常由一系列代?shù)和微分方程構(gòu)成?；谀Ｐ头ǖ奶攸c是所建立的RUL預(yù)測模型只針對某一特定系統(tǒng)（例如，電池系統(tǒng)與軸承系統(tǒng)的預(yù)測模型各不相同）。（2）基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的預(yù)測方法：基于統(tǒng)計學(xué)理論和機(jī)器學(xué)習(xí)理論，直接利用歷史數(shù)據(jù)建立預(yù)測模型而不依賴特定物理模型。數(shù)據(jù)驅(qū)動模型更易應(yīng)用于不同的場合（例如，電池與軸承系統(tǒng)的預(yù)測模型結(jié)構(gòu)相同，只需調(diào)整模型參數(shù)）。（3）基于融合算法：將模型與數(shù)據(jù)驅(qū)動方法相結(jié)合并發(fā)揮其各自優(yōu)點。

基于模型的RUL預(yù)測

基于模型的方法旨在建立數(shù)學(xué)模型來描述電池老化行為。其中一種方法是建立復(fù)雜的、耦合電池副反應(yīng)（如SEI膜增長）的機(jī)理模型或經(jīng)驗回歸模型，并通過外推模型參數(shù)來實現(xiàn)RUL預(yù)測。然而，電池老化行為是非線性的。對于長期預(yù)測（預(yù)測步數(shù)大于50），耦合副反應(yīng)的機(jī)理模型能維持較高精度，而參數(shù)固定的經(jīng)驗?zāi)Ｐ皖A(yù)測誤差將增大。常用的提高長期預(yù)測精度的方法是將模型與濾波算法結(jié)合使用，利用濾波算法和可用數(shù)據(jù)不斷更新模型參數(shù)。如圖2所示，首先根據(jù)電池數(shù)據(jù)特點選擇適合的模型，接著將模型轉(zhuǎn)換為狀態(tài)空間方程的形式并對濾波算法和模型參數(shù)進(jìn)行初始化。隨后基于預(yù)測起始點之前的歷史數(shù)據(jù)，利用濾波算法不斷更新模型參數(shù)直至預(yù)測起點。最后，在預(yù)測起點使用更新參數(shù)后的模型外推進(jìn)行電池的RUL預(yù)測。

圖2 基于模型的RUL預(yù)測算法

基于模型的RUL預(yù)測方法具體包含三類。第一類是基于電池內(nèi)部電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理所建立的機(jī)理模型。例如基于多孔介質(zhì)理論和固液相連續(xù)性假設(shè)建立的偽二維（P2D）模型，或是考慮相界面間各向異性，利用動力學(xué)蒙特卡洛法（KMC）建立的分子尺度模型。機(jī)理模型能對SEI膜增長這一造成容量衰減的主要因素進(jìn)行描述，模型預(yù)測精度較高，但計算復(fù)雜度很大。第二類是基于電路元件描述電池特性的等效電路模型（ECM）。該模型基于電池內(nèi)阻增長與容量衰減間的映射關(guān)系，通過ECM模型辨識內(nèi)阻變化并建立經(jīng)驗方程，從而以外推的方式預(yù)測電池RUL。通常，ECM模型利用濾波算法更新模型參數(shù)來提高預(yù)測精度。第三類是通過分析大量電池歷史衰減數(shù)據(jù)而建立的純經(jīng)驗?zāi)Ｐ汀＝?jīng)驗?zāi)Ｐ屠貌煌幕貧w模型形式（如線性、指數(shù)）來描述電池衰減行為并通過外推預(yù)測未來的衰減趨勢。經(jīng)驗?zāi)Ｐ秃雎粤穗姵氐膬?nèi)部機(jī)理，僅通過建立歷史數(shù)據(jù)與電池健康因子（容量和內(nèi)阻）的映射關(guān)系來預(yù)測RUL。隨著電池老化和工作環(huán)境的改變，上述映射關(guān)系隨時間不斷改變。因此，大多數(shù)經(jīng)驗?zāi)Ｐ统＝Y(jié)合濾波算法，在預(yù)測起點前利用歷史數(shù)據(jù)不斷更新模型參數(shù)以提高預(yù)測精度。

基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的RUL預(yù)測

基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的方法直接利用歷史數(shù)據(jù)預(yù)測電池未來老化趨勢，不需要對老化機(jī)理和擴(kuò)展規(guī)律有所了解。該方法并不建立特定的物理模型，而是基于數(shù)據(jù)建立統(tǒng)計學(xué)模型或機(jī)器學(xué)習(xí)模型。由于數(shù)據(jù)驅(qū)動的方法避免了復(fù)雜的數(shù)學(xué)建模過程和專家知識，因此該方法更加靈活易用，并在全球范圍內(nèi)引起了研究人員的廣泛關(guān)注。電池的數(shù)據(jù)驅(qū)動RUL預(yù)測方法可進(jìn)一步分為機(jī)器學(xué)習(xí)，統(tǒng)計學(xué)方法和信號處理方法三類。

如圖3所示，電池RUL預(yù)測數(shù)據(jù)驅(qū)動算法的算法結(jié)構(gòu)可以分為四類。

a、迭代預(yù)測（圖3a）。迭代預(yù)測的結(jié)構(gòu)利用多個歷史時刻的容量來預(yù)測下一時刻的電池容量，并通過循環(huán)迭代的方式預(yù)測未來容量變化。

b、非迭代預(yù)測（圖3b）。非迭代預(yù)測建立了電池循環(huán)圈數(shù)與電池容量的映射關(guān)系，從而可通過代入循環(huán)圈數(shù)來計算電池未來時刻對應(yīng)容量值。

c、短期預(yù)測（圖3c）。短期預(yù)測在利用歷史容量數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，加入了當(dāng)前時刻的在線測量數(shù)據(jù)（如溫度、電流和電壓）。短期預(yù)測通過融入豐富測量數(shù)據(jù)，能在較短的時間尺度取得好的預(yù)測精度，但無法實現(xiàn)電池容量的長期預(yù)測。

d、直接預(yù)測（圖3d）。上述三種算法結(jié)構(gòu)的預(yù)測輸出是電池未來時刻容量變化軌跡，通過計算容量衰退至退役閾值（如20%容量衰減）所經(jīng)歷的時間來計算電池RUL。而直接預(yù)測通過建立歷史數(shù)據(jù)與電池RUL的直接映射關(guān)系（如維納過程建立電池RUL概率密度分布函數(shù)），直接獲取電池RUL。

圖3 數(shù)據(jù)驅(qū)動算法結(jié)構(gòu)

基于融合算法的RUL預(yù)測

基于數(shù)據(jù)驅(qū)動方法的非線性映射能力強(qiáng)且易于實施，但不足的或帶偏的訓(xùn)練數(shù)據(jù)會導(dǎo)致預(yù)測精度降低或完全錯誤。基于模型的方法依賴專家知識來建立物理模型，適用性較差。然而基于模型的方法對數(shù)據(jù)需求少，并擁有較好的魯棒性和穩(wěn)定性。近年來，結(jié)合了模型和數(shù)據(jù)驅(qū)動的融合式方法吸取了不同方法的優(yōu)點并擁有更好的精度，現(xiàn)已成為研究的一大熱點。

融合式算法通過將模型與數(shù)據(jù)驅(qū)動相結(jié)合，旨在解決三類問題。第一類是利用數(shù)據(jù)驅(qū)動提高濾波算法的精度，如圖4a所示。在傳統(tǒng)濾波算法中，任意選擇的參數(shù)初值將降低算法收斂速度或引起發(fā)散。此外，粒子濾波（PF）算法由于粒子退化和樣本貧化的缺陷會降低算法精度。第一類融合算法利用數(shù)據(jù)驅(qū)動（如D-S證據(jù)理論）對濾波算法初始化，或通過數(shù)據(jù)驅(qū)動（如支持向量回歸SVR）計算重采樣粒子權(quán)重來提高RUL預(yù)測精度。第二類是利用數(shù)據(jù)驅(qū)動為濾波算法構(gòu)建未來時刻“虛擬觀測值”。當(dāng)RUL預(yù)測時間尺度較長時，經(jīng)驗預(yù)測模型的參數(shù)需要通過濾波算法不斷更新從而跟蹤電池的非線性老化行為。然而，由于未來時刻觀測數(shù)據(jù)的缺失，濾波算法無法發(fā)揮作用，從而造成較大的預(yù)測誤差。如圖4b所示，第二類融合算法利用數(shù)據(jù)驅(qū)動（如相關(guān)向量機(jī)RVM，自回歸模型AR）構(gòu)建觀測方程，從而基于濾波算法不斷更新模型參數(shù)并提高RUL預(yù)測精度。第三類是利用數(shù)據(jù)驅(qū)動算法對原始電池數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理。原始電池衰減數(shù)據(jù)中存在的容量恢復(fù)效應(yīng)將造成衰減曲線的波動。同時，測量中引入的噪聲和測量誤差也會對數(shù)據(jù)質(zhì)量造成影響。利用原始電池數(shù)據(jù)進(jìn)行模型參數(shù)的辨識或數(shù)據(jù)驅(qū)動算法的訓(xùn)練將大大降低RUL預(yù)測精度。第三類方法利用數(shù)據(jù)驅(qū)動（如經(jīng)驗?zāi)B(tài)分解EMD）分離異常數(shù)據(jù)，或利用數(shù)據(jù)驅(qū)動（如小波去噪WD）降低數(shù)據(jù)噪聲。通過提高數(shù)據(jù)質(zhì)量，從而更高效的訓(xùn)練模型并提升RUL預(yù)測精度。

圖4 融合式RUL預(yù)測算法

RUL預(yù)測算法工程應(yīng)用指導(dǎo)

基于現(xiàn)有電池RUL預(yù)測技術(shù)的發(fā)展水平，本文為實際工程應(yīng)用中RUL算法的選擇提出如下建議。當(dāng)計算資源較為豐富時（如電動汽車的保養(yǎng)階段），基于機(jī)理模型的預(yù)測技術(shù)可詳細(xì)檢測電池內(nèi)部健康狀態(tài)并準(zhǔn)確預(yù)測電池RUL。當(dāng)電池處于使用狀態(tài)，經(jīng)驗?zāi)Ｐ秃偷陀嬎銖?fù)雜度的數(shù)據(jù)驅(qū)動模型算法能更好的實現(xiàn)在電池管理系統(tǒng)中的在線應(yīng)用。圖5進(jìn)一步為經(jīng)驗?zāi)Ｐ秃蛿?shù)據(jù)驅(qū)動模型的選擇提供了參考依據(jù)。在利用原始測量數(shù)據(jù)擬合經(jīng)驗?zāi)Ｐ蛥?shù)或訓(xùn)練數(shù)據(jù)驅(qū)動模型前，可以利用小波去噪等方法對原始數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理以消除噪聲。同時，為了消除原始數(shù)據(jù)中的容量恢復(fù)效應(yīng)造成的數(shù)據(jù)異常，可以使用模態(tài)分解等方法。在利用預(yù)處理后的數(shù)據(jù)進(jìn)行特征提取時，可選擇解析法（如增量容量分析）或數(shù)據(jù)驅(qū)動的方法（如提取數(shù)據(jù)樣本熵）來提高健康特征與電池衰減行為間的相關(guān)性。為了提供帶有置信區(qū)間的預(yù)測結(jié)果，應(yīng)使用基于概率框架的預(yù)測方法（如粒子濾波和高斯過程回歸）。最后值得注意的是，當(dāng)電池工作工況與訓(xùn)練工況相比發(fā)生改變后，經(jīng)驗?zāi)Ｐ秃蛿?shù)據(jù)驅(qū)動模型需要重新訓(xùn)練以保證預(yù)測精度。

圖5 經(jīng)驗?zāi)Ｐ团c數(shù)據(jù)驅(qū)動模型的選擇

RUL預(yù)測技術(shù)的關(guān)鍵挑戰(zhàn)與發(fā)展趨勢

目前，電池RUL預(yù)測技術(shù)取得了較大進(jìn)展。但是，現(xiàn)有研究多基于單一工況下（如恒溫、恒電流）的電池單體壽命預(yù)測。為了實現(xiàn)工程應(yīng)用，四大關(guān)鍵技術(shù)問題有待突破。

（1）更加貼近實際工況的電池數(shù)據(jù)集：現(xiàn)有文獻(xiàn)多利用恒定溫度和CC/CV工況循環(huán)下的電池老化數(shù)據(jù)進(jìn)行算法建立和驗證。然而，在大多數(shù)電池儲能應(yīng)用中，電池將經(jīng)歷動態(tài)變化的工況。此外，隨著電池儲能系統(tǒng)的廣泛應(yīng)用，電池在快速充電等極端工況下的壽命預(yù)測技術(shù)變得愈發(fā)重要。

（2）融入機(jī)理的電池壽命預(yù)測技術(shù)：擁有低計算復(fù)雜度的機(jī)理模型可準(zhǔn)確預(yù)測電池在不同工況下的剩余壽命。然而，電池內(nèi)部復(fù)雜的非線性電化學(xué)行為使得上述模型的建立變得極為困難。因此，將機(jī)理融入預(yù)測算法，并將計算復(fù)雜度降至可在線應(yīng)用的水平是主要挑戰(zhàn)之一。

（3）早期預(yù)測算法：基于少量數(shù)據(jù)進(jìn)行早期壽命預(yù)測的算法對預(yù)防電池失效十分重要。然而，大多預(yù)測算法的訓(xùn)練數(shù)據(jù)量占總數(shù)據(jù)的40%-70%。此外，電池的一些老化行為在早期并不明顯，如電壓曲線發(fā)生變化而容量保持不變。因此，開發(fā)小樣本訓(xùn)練算法，提取更加有效的電池健康特征因子是實現(xiàn)早期預(yù)測的關(guān)鍵和挑戰(zhàn)。

（4）面向工程應(yīng)用的RUL技術(shù)：電池RUL預(yù)測的工程應(yīng)用存在四大挑戰(zhàn)。一是針對大型電池儲能應(yīng)用，開發(fā)大規(guī)模電池組的RUL預(yù)測技術(shù)。由不同串并聯(lián)方式構(gòu)成的電池組存在不一致性和溫度梯度，預(yù)測模型的復(fù)雜度將大大增加。二是開發(fā)基于云計算技術(shù)的電池壽命預(yù)測技術(shù)。通過引入云計算以提高計算速度，從而實現(xiàn)更為復(fù)雜預(yù)測算法（如機(jī)理模型）的應(yīng)用。三是開發(fā)基于區(qū)塊鏈技術(shù)的電池數(shù)據(jù)共享生態(tài)系統(tǒng)。通過所有用戶共享電池使用數(shù)據(jù)，更加高效訓(xùn)練RUL預(yù)測算法，提升預(yù)測算法在不同地域和工況下的預(yù)測精度。四是開發(fā)計及電池梯次利用的RUL預(yù)測技術(shù)。隨著電池老化，其衰減機(jī)理會發(fā)生變化，并且會出現(xiàn)容量驟降的老化轉(zhuǎn)折點。此外，電池歷史使用工況對其二次壽命有很大影響。因此需開發(fā)面向電池全壽命周期的RUL預(yù)測技術(shù)，以實現(xiàn)電池剩余價值的充分利用。

出版信息

文獻(xiàn)來源：

Xiaosong Hu*, Le Xu, Xianke Lin, and Michael Pecht. Battery lifetime prognostics. Joule, 4: 1-37, 2020. 

全文鏈接：www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30585-9

擴(kuò)展介紹

《焦耳》

《焦耳》（Joule）期刊是世界權(quán)威學(xué)術(shù)雜志之一《細(xì)胞》（Cell）于2017年創(chuàng)立的姊妹刊，主要發(fā)表能源領(lǐng)域中的最新研究發(fā)現(xiàn)和科研進(jìn)展，涉及電池、催化、太陽能、生物能源、熱傳遞等相關(guān)領(lǐng)域。

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