近日，重慶大學車輛動力系統(tǒng)團隊胡曉松教授及合作者（加拿大安大略理工、美國馬里蘭大學），在能源領域國際頂級期刊，Cell子刊Joule上發(fā)表綜述文章“Battery Lifetime Prognostics”，系統(tǒng)闡述了基于模型、基于數(shù)據(jù)驅動和基于融合算法三大類電池剩余使用壽命預測技術的最新研究進展，全面總結了現(xiàn)階段電池壽命預測技術的關鍵技術問題與挑戰(zhàn)，并從多方面展望了電池壽命預測技術發(fā)展的未來趨勢與方向。

論文概述

研究意義

近年來，為了應對傳統(tǒng)化石燃料枯竭和環(huán)境惡化，鋰離子電池在新能源汽車和電網(wǎng)儲能等領域取得了廣泛應用。然而，鋰離子電池在使用過程中的性能衰減是關鍵技術難點，制約了電池的剩余使用壽命（Remaining useful life, RUL）。鋰離子電池是一個復雜的電化學系統(tǒng)，在工作過程中會產(chǎn)生SEI膜增長、析鋰和電解液氧化等副反應。電池副反應將導致電池的性能衰減，從宏觀上表現(xiàn)為容量減少和內(nèi)阻增加，從而降低了電池的使用壽命。準確預測鋰離子電池在不同使用條件下的剩余使用壽命不僅能保證系統(tǒng)的安全可靠運行，并且能實現(xiàn)電池剩余價值的最大化利用。因此剩余壽命預測對于電池管理和梯次利用至關重要,本文將為鋰離子電池的剩余壽命預測技術提供有力支撐。

鋰離子電池老化機理

鋰離子電池是一個動態(tài)、時變的電化學系統(tǒng)，擁有非線性行為和復雜內(nèi)部反應機理。隨著電池充電和放電次數(shù)的增加，電池性能和壽命將逐漸衰減。造成鋰離子電池性能衰減的因素包括物理（如熱和機械應力）與化學（如副反應）因素。如圖1所示，最常見的老化機理可歸為活性物損失和可循環(huán)鋰損失兩種老化模式?；钚晕飺p失主要由石墨剝離，粘合劑分解，電極顆粒開裂等造成。可循環(huán)鋰損失主要由SEI成膜與分解，電解液分解和析鋰等造成。值得一提的是，電池衰減機理與電池材料有很大關系。例如，石墨負極的工作電壓低于常用電解液的電化學穩(wěn)定窗，因此會導致SEI膜的增長。相反，鈦酸鋰電池負極工作電勢位于電解液的穩(wěn)定窗內(nèi)，因此不會有SEI膜的產(chǎn)生。此外，磷酸鐵鋰正極的體積膨脹效應小于錳酸鋰正極，由此導致的電極材料結構變形也更小。

圖1 鋰離子電池主要老化機理（改編自 Birkl, C.R., Roberts, M.R., McTurk, E., Bruce, P.G., and Howey, D.A. Degradation diagnostics for lithium ion cells. J. Power Sources, 2017, 341:373–386.）

電池RUL預測方法分類

近年來，電池RUL預測技術取得了巨大發(fā)展。文獻常將RUL預測技術分為基于模型，基于數(shù)據(jù)驅動和基于融合算法三大類。然而，現(xiàn)有文獻在分類準則上并不統(tǒng)一，并且未能包含RUL預測的最新成果。為此，基于電池RUL預測的最新研究進展，本文對RUL算法進行了統(tǒng)一分類。（1）基于模型的預測方法：通過數(shù)學的方法建立電池物理模型或經(jīng)驗模型來描述電池的老化行為，該方法的模型通常由一系列代數(shù)和微分方程構成?；谀Ｐ头ǖ奶攸c是所建立的RUL預測模型只針對某一特定系統(tǒng)（例如，電池系統(tǒng)與軸承系統(tǒng)的預測模型各不相同）。（2）基于數(shù)據(jù)驅動的預測方法：基于統(tǒng)計學理論和機器學習理論，直接利用歷史數(shù)據(jù)建立預測模型而不依賴特定物理模型。數(shù)據(jù)驅動模型更易應用于不同的場合（例如，電池與軸承系統(tǒng)的預測模型結構相同，只需調(diào)整模型參數(shù)）。（3）基于融合算法：將模型與數(shù)據(jù)驅動方法相結合并發(fā)揮其各自優(yōu)點。

基于模型的RUL預測

基于模型的方法旨在建立數(shù)學模型來描述電池老化行為。其中一種方法是建立復雜的、耦合電池副反應（如SEI膜增長）的機理模型或經(jīng)驗回歸模型，并通過外推模型參數(shù)來實現(xiàn)RUL預測。然而，電池老化行為是非線性的。對于長期預測（預測步數(shù)大于50），耦合副反應的機理模型能維持較高精度，而參數(shù)固定的經(jīng)驗模型預測誤差將增大。常用的提高長期預測精度的方法是將模型與濾波算法結合使用，利用濾波算法和可用數(shù)據(jù)不斷更新模型參數(shù)。如圖2所示，首先根據(jù)電池數(shù)據(jù)特點選擇適合的模型，接著將模型轉換為狀態(tài)空間方程的形式并對濾波算法和模型參數(shù)進行初始化。隨后基于預測起始點之前的歷史數(shù)據(jù)，利用濾波算法不斷更新模型參數(shù)直至預測起點。最后，在預測起點使用更新參數(shù)后的模型外推進行電池的RUL預測。

圖2 基于模型的RUL預測算法

基于模型的RUL預測方法具體包含三類。第一類是基于電池內(nèi)部電化學反應機理所建立的機理模型。例如基于多孔介質(zhì)理論和固液相連續(xù)性假設建立的偽二維（P2D）模型，或是考慮相界面間各向異性，利用動力學蒙特卡洛法（KMC）建立的分子尺度模型。機理模型能對SEI膜增長這一造成容量衰減的主要因素進行描述，模型預測精度較高，但計算復雜度很大。第二類是基于電路元件描述電池特性的等效電路模型（ECM）。該模型基于電池內(nèi)阻增長與容量衰減間的映射關系，通過ECM模型辨識內(nèi)阻變化并建立經(jīng)驗方程，從而以外推的方式預測電池RUL。通常，ECM模型利用濾波算法更新模型參數(shù)來提高預測精度。第三類是通過分析大量電池歷史衰減數(shù)據(jù)而建立的純經(jīng)驗模型。經(jīng)驗模型利用不同的回歸模型形式（如線性、指數(shù)）來描述電池衰減行為并通過外推預測未來的衰減趨勢。經(jīng)驗模型忽略了電池的內(nèi)部機理，僅通過建立歷史數(shù)據(jù)與電池健康因子（容量和內(nèi)阻）的映射關系來預測RUL。隨著電池老化和工作環(huán)境的改變，上述映射關系隨時間不斷改變。因此，大多數(shù)經(jīng)驗模型常結合濾波算法，在預測起點前利用歷史數(shù)據(jù)不斷更新模型參數(shù)以提高預測精度。

基于數(shù)據(jù)驅動的RUL預測

基于數(shù)據(jù)驅動的方法直接利用歷史數(shù)據(jù)預測電池未來老化趨勢，不需要對老化機理和擴展規(guī)律有所了解。該方法并不建立特定的物理模型，而是基于數(shù)據(jù)建立統(tǒng)計學模型或機器學習模型。由于數(shù)據(jù)驅動的方法避免了復雜的數(shù)學建模過程和專家知識，因此該方法更加靈活易用，并在全球范圍內(nèi)引起了研究人員的廣泛關注。電池的數(shù)據(jù)驅動RUL預測方法可進一步分為機器學習，統(tǒng)計學方法和信號處理方法三類。

如圖3所示，電池RUL預測數(shù)據(jù)驅動算法的算法結構可以分為四類。

a、迭代預測（圖3a）。迭代預測的結構利用多個歷史時刻的容量來預測下一時刻的電池容量，并通過循環(huán)迭代的方式預測未來容量變化。

b、非迭代預測（圖3b）。非迭代預測建立了電池循環(huán)圈數(shù)與電池容量的映射關系，從而可通過代入循環(huán)圈數(shù)來計算電池未來時刻對應容量值。

c、短期預測（圖3c）。短期預測在利用歷史容量數(shù)據(jù)的基礎上，加入了當前時刻的在線測量數(shù)據(jù)（如溫度、電流和電壓）。短期預測通過融入豐富測量數(shù)據(jù)，能在較短的時間尺度取得好的預測精度，但無法實現(xiàn)電池容量的長期預測。

d、直接預測（圖3d）。上述三種算法結構的預測輸出是電池未來時刻容量變化軌跡，通過計算容量衰退至退役閾值（如20%容量衰減）所經(jīng)歷的時間來計算電池RUL。而直接預測通過建立歷史數(shù)據(jù)與電池RUL的直接映射關系（如維納過程建立電池RUL概率密度分布函數(shù)），直接獲取電池RUL。

圖3 數(shù)據(jù)驅動算法結構

基于融合算法的RUL預測

基于數(shù)據(jù)驅動方法的非線性映射能力強且易于實施，但不足的或帶偏的訓練數(shù)據(jù)會導致預測精度降低或完全錯誤?；谀Ｐ偷姆椒ㄒ蕾噷＜抑R來建立物理模型，適用性較差。然而基于模型的方法對數(shù)據(jù)需求少，并擁有較好的魯棒性和穩(wěn)定性。近年來，結合了模型和數(shù)據(jù)驅動的融合式方法吸取了不同方法的優(yōu)點并擁有更好的精度，現(xiàn)已成為研究的一大熱點。

融合式算法通過將模型與數(shù)據(jù)驅動相結合，旨在解決三類問題。第一類是利用數(shù)據(jù)驅動提高濾波算法的精度，如圖4a所示。在傳統(tǒng)濾波算法中，任意選擇的參數(shù)初值將降低算法收斂速度或引起發(fā)散。此外，粒子濾波（PF）算法由于粒子退化和樣本貧化的缺陷會降低算法精度。第一類融合算法利用數(shù)據(jù)驅動（如D-S證據(jù)理論）對濾波算法初始化，或通過數(shù)據(jù)驅動（如支持向量回歸SVR）計算重采樣粒子權重來提高RUL預測精度。第二類是利用數(shù)據(jù)驅動為濾波算法構建未來時刻“虛擬觀測值”。當RUL預測時間尺度較長時，經(jīng)驗預測模型的參數(shù)需要通過濾波算法不斷更新從而跟蹤電池的非線性老化行為。然而，由于未來時刻觀測數(shù)據(jù)的缺失，濾波算法無法發(fā)揮作用，從而造成較大的預測誤差。如圖4b所示，第二類融合算法利用數(shù)據(jù)驅動（如相關向量機RVM，自回歸模型AR）構建觀測方程，從而基于濾波算法不斷更新模型參數(shù)并提高RUL預測精度。第三類是利用數(shù)據(jù)驅動算法對原始電池數(shù)據(jù)進行預處理。原始電池衰減數(shù)據(jù)中存在的容量恢復效應將造成衰減曲線的波動。同時，測量中引入的噪聲和測量誤差也會對數(shù)據(jù)質(zhì)量造成影響。利用原始電池數(shù)據(jù)進行模型參數(shù)的辨識或數(shù)據(jù)驅動算法的訓練將大大降低RUL預測精度。第三類方法利用數(shù)據(jù)驅動（如經(jīng)驗模態(tài)分解EMD）分離異常數(shù)據(jù)，或利用數(shù)據(jù)驅動（如小波去噪WD）降低數(shù)據(jù)噪聲。通過提高數(shù)據(jù)質(zhì)量，從而更高效的訓練模型并提升RUL預測精度。

圖4 融合式RUL預測算法

RUL預測算法工程應用指導

基于現(xiàn)有電池RUL預測技術的發(fā)展水平，本文為實際工程應用中RUL算法的選擇提出如下建議。當計算資源較為豐富時（如電動汽車的保養(yǎng)階段），基于機理模型的預測技術可詳細檢測電池內(nèi)部健康狀態(tài)并準確預測電池RUL。當電池處于使用狀態(tài)，經(jīng)驗模型和低計算復雜度的數(shù)據(jù)驅動模型算法能更好的實現(xiàn)在電池管理系統(tǒng)中的在線應用。圖5進一步為經(jīng)驗模型和數(shù)據(jù)驅動模型的選擇提供了參考依據(jù)。在利用原始測量數(shù)據(jù)擬合經(jīng)驗模型參數(shù)或訓練數(shù)據(jù)驅動模型前，可以利用小波去噪等方法對原始數(shù)據(jù)進行預處理以消除噪聲。同時，為了消除原始數(shù)據(jù)中的容量恢復效應造成的數(shù)據(jù)異常，可以使用模態(tài)分解等方法。在利用預處理后的數(shù)據(jù)進行特征提取時，可選擇解析法（如增量容量分析）或數(shù)據(jù)驅動的方法（如提取數(shù)據(jù)樣本熵）來提高健康特征與電池衰減行為間的相關性。為了提供帶有置信區(qū)間的預測結果，應使用基于概率框架的預測方法（如粒子濾波和高斯過程回歸）。最后值得注意的是，當電池工作工況與訓練工況相比發(fā)生改變后，經(jīng)驗模型和數(shù)據(jù)驅動模型需要重新訓練以保證預測精度。

圖5 經(jīng)驗模型與數(shù)據(jù)驅動模型的選擇

RUL預測技術的關鍵挑戰(zhàn)與發(fā)展趨勢

目前，電池RUL預測技術取得了較大進展。但是，現(xiàn)有研究多基于單一工況下（如恒溫、恒電流）的電池單體壽命預測。為了實現(xiàn)工程應用，四大關鍵技術問題有待突破。

（1）更加貼近實際工況的電池數(shù)據(jù)集：現(xiàn)有文獻多利用恒定溫度和CC/CV工況循環(huán)下的電池老化數(shù)據(jù)進行算法建立和驗證。然而，在大多數(shù)電池儲能應用中，電池將經(jīng)歷動態(tài)變化的工況。此外，隨著電池儲能系統(tǒng)的廣泛應用，電池在快速充電等極端工況下的壽命預測技術變得愈發(fā)重要。

（2）融入機理的電池壽命預測技術：擁有低計算復雜度的機理模型可準確預測電池在不同工況下的剩余壽命。然而，電池內(nèi)部復雜的非線性電化學行為使得上述模型的建立變得極為困難。因此，將機理融入預測算法，并將計算復雜度降至可在線應用的水平是主要挑戰(zhàn)之一。

（3）早期預測算法：基于少量數(shù)據(jù)進行早期壽命預測的算法對預防電池失效十分重要。然而，大多預測算法的訓練數(shù)據(jù)量占總數(shù)據(jù)的40%-70%。此外，電池的一些老化行為在早期并不明顯，如電壓曲線發(fā)生變化而容量保持不變。因此，開發(fā)小樣本訓練算法，提取更加有效的電池健康特征因子是實現(xiàn)早期預測的關鍵和挑戰(zhàn)。

（4）面向工程應用的RUL技術：電池RUL預測的工程應用存在四大挑戰(zhàn)。一是針對大型電池儲能應用，開發(fā)大規(guī)模電池組的RUL預測技術。由不同串并聯(lián)方式構成的電池組存在不一致性和溫度梯度，預測模型的復雜度將大大增加。二是開發(fā)基于云計算技術的電池壽命預測技術。通過引入云計算以提高計算速度，從而實現(xiàn)更為復雜預測算法（如機理模型）的應用。三是開發(fā)基于區(qū)塊鏈技術的電池數(shù)據(jù)共享生態(tài)系統(tǒng)。通過所有用戶共享電池使用數(shù)據(jù)，更加高效訓練RUL預測算法，提升預測算法在不同地域和工況下的預測精度。四是開發(fā)計及電池梯次利用的RUL預測技術。隨著電池老化，其衰減機理會發(fā)生變化，并且會出現(xiàn)容量驟降的老化轉折點。此外，電池歷史使用工況對其二次壽命有很大影響。因此需開發(fā)面向電池全壽命周期的RUL預測技術，以實現(xiàn)電池剩余價值的充分利用。

出版信息

文獻來源：

Xiaosong Hu*, Le Xu, Xianke Lin, and Michael Pecht. Battery lifetime prognostics. Joule, 4: 1-37, 2020. 

全文鏈接：www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30585-9

擴展介紹

《焦耳》

《焦耳》（Joule）期刊是世界權威學術雜志之一《細胞》（Cell）于2017年創(chuàng)立的姊妹刊，主要發(fā)表能源領域中的最新研究發(fā)現(xiàn)和科研進展，涉及電池、催化、太陽能、生物能源、熱傳遞等相關領域。

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